如果忽必烈来了，你们就投降吧。阿里不哥在离开哈拉和林前对留守的大臣们说了这句话。说完，他便带着几乎所有的军队出发，准备去征讨背叛他的察合台汗国可汗阿鲁忽。然而，哈拉和林留下的守军根本没有足够的力量来抵挡忽必烈的进攻。 在接下来的两年里，阿里不哥和忽必烈展开了激烈的争斗，两人之间打了四场战争，阿里不哥败了三场半。虽然阿里不哥看似是为了复仇而攻打察合台汗国，但实际上，他的真正目的还是想要夺取那里的资源。当时，他的军队急需补给，而富庶的河中地区正好能解决他眼前的困境。 1262年初，阿里不哥大军刚刚出发，忽必烈便率兵追至哈拉和林。守军毫无抵抗之力，纷纷开城投降，忽必烈也没有刁难他们，反而保留了大部分官员的职位。虽然忽必烈原本打算继续追击阿里不哥，但由于南方爆发了李璮之乱，他只能暂时南返平叛。 阿里不哥的先锋官哈剌不花与阿鲁忽在赛拉木湖附近交战，结果哈剌不花战败并被杀。阿鲁忽得胜后，返回了位于伊犁河畔的军营。由于胜利使他过于自信，阿鲁忽以为阿里不哥已经被自己打败，便放松了警惕，还把军队散开了。阿鲁忽可能没想到，阿里不哥会带着大军前来找他算账。 不久后，阿速台率军越过铁门关，渡过伊犁河，攻占了阿力麻里（今伊犁霍城县）及阿鲁忽的封地。此时，阿鲁忽的军队由于分散在各地，根本来不及重新集结。他只得带着一部分残兵退守忽炭（今新疆和田）和合失合儿（今新疆喀什）。 紧接着，阿里不哥的大军陆续抵达阿力麻里，并在1262年底扎营过冬，驻扎在伊犁河畔。随后，阿里不哥派兵在察合台汗国四处劫掠，抓到的阿鲁忽的士兵和官员都被一律杀害。阿鲁忽不得不集结残余军队和部众，退至撒马尔罕。 这时，阿里不哥的敌人之一，旭烈兀之子术木忽儿，显然收到了父亲的口信，决定不再支持阿里不哥，于是以去撒马尔罕治病为由离开了阿里不哥的军队。此后，阿里不哥的部队中，还有一些人因不满他在察合台汗国的暴行，纷纷离开了他。 到了1264年春，阿里不哥的部队在不断的压榨和劫掠下，导致察合台汗国爆发了严重的饥荒，成千上万的百姓饿死。然而，阿里不哥对此毫不关心，依然沉迷于享乐。看到局势越来越糟糕，阿里不哥的部下们开始觉得他的时日已尽，大部分人纷纷离开了他，只有蒙哥的儿子阿速台和少数部队依然留在他身边。 这时，蒙哥的嫡子玉龙答失被派遣到阿勒台地区守卫扎布汗河。许多离开阿里不哥的部众纷纷投靠他，几名阿里不哥的千户长劝说玉龙答失归降忽必烈。于是，玉龙答失从阿里不哥那里索回了父亲蒙哥留下的玉玺，带着兄弟和部下投靠了忽必烈。 此时，阿里不哥的军队已经所剩无几，形势愈加严峻。阿鲁忽得知这一消息后，决定兴兵来与阿里不哥决战。在阿鲁忽的军队接近之前，阿里不哥派遣兀鲁忽乃去与阿鲁忽议和。 然而，兀鲁忽乃似乎也不愿再与阿里不哥为伍，最终嫁给了阿鲁忽。正当他们打算联手对付阿里不哥时，窝阔台之孙海都率领金帐汗国的军队来找阿鲁忽报仇。阿鲁忽击败了海都和金帐汗国的联军，并洗劫了讹答剌城。 在众叛亲离、形势堪忧的情况下，阿里不哥感到万念俱灰，最终决定投降忽必烈，请求宽恕。1264年底，阿里不哥带着刑具前往忽必烈的大帐，站在书记官的位置上，而非宗王的位置，向忽必烈请罪。忽必烈默默地注视了阿里不哥很久，阿里不哥也未开口，只是默默流泪。最终，忽必烈问他：如今我们之间到底谁对谁错？阿里不哥回答：之前是我对，现在是你对。忽必烈最终宽恕了阿里不哥，但处死了他的十个部下，并宣布此事到此为止，不再追究。 1266年，阿里不哥因病去世，被安葬在成吉思汗和拖雷的墓旁。 一位史学家总结道： 阿里不哥没有妥善处理与阿鲁忽的关系，失去了这个重要的盟友。在占领察合台汗国后，他作恶多端、残害无辜，只顾自己的享乐。如果他能与金帐汗国联合，共同消灭阿鲁忽，之后再扶植兀鲁忽乃管理察合台汗国，联合金帐汗国、察合台汗国一同抗击忽必烈，或许局势会有不同的结局。